- セメント生産に由来する大気中CO2濃度の変動を化石燃料や陸上生物の寄与から分離して抽出
- 抽出した変動と工場のセメント生産統計に基づくCO2排出量との整合性を大気輸送モデルにより確認
- 工場にネガティブエミッション技術を適用したときのCO2削減状況を監視する手法として有用
岩手県大船渡市の気象庁観測所における大気中CO2濃度とO2濃度の観測例（期間平均からの偏差）。両者を組み合わせることでセメント生産由来のCO2濃度変動を抽出し、局所大気輸送モデルの計算結果と比較することでCO2排出を評価できる。
※原論文の図を引用・改変したものを使用しています。ライセンス：CC BY 4.0
国立研究開発法人 産業技術総合研究所（以下「産総研」という）環境創生研究部門 環境動態評価研究グループ 石戸谷 重之 研究グループ長（兼務：ゼロエミッション国際共同研究センター）、近藤 裕昭 客員研究員、物質計測標準研究部門 ガス・湿度標準研究グループ 青木 伸行 主任研究員（兼務：ゼロエミッション国際共同研究センター）と、気象庁気象研究所 坪井 一寛 室長、石島 健太郎 主任研究官、松枝 秀和 研究官は、気象庁大気環境観測所における大気中の二酸化炭素（CO2）と酸素（O2）の濃度の観測結果と、局所大気輸送モデルを組み合わせ、5 km以上遠方にあるセメント工場のCO2排出を評価する手法を開発しました。
化石燃料の燃焼や生物活動では、CO2排出に伴いO2が消費されます。セメント工場でも、セメントの原料となるクリンカ（主成分：CaO）を生成するために石灰石が焼成されます。その熱源として化石燃料の燃焼によるCO2排出とO2消費が生じます。しかし、クリンカを得るための石灰石の反応（CaCO3→CaO+CO2）そのものでは、CO2が排出されますが、O2が消費されません。本稿では、このようにO2消費を伴わない過程で放出されたCO2を、「セメント生産に由来するCO2」と定義します。この特徴から、大気のCO2濃度とO2濃度を高精度で同時に観測し両者を組み合わせることで、セメント生産に由来したCO2濃度の変動を抽出できます。抽出した変動は、統計値に基づく工場のセメント生産CO2排出量を大気輸送モデルに入力し、気象庁観測所における濃度変動をシミュレーションした結果によって説明できました。このことから、大気観測の結果と大気輸送モデルを使うことで、工場のセメント生産に由来するCO2排出量を概算できたことになります。本手法は、工場からのCO2排出・吸収にO2の反応を伴わないプロセスに広く適用できます。そのため「セメント生産」を、CO2を大気から除去するDAC（Direct Air Capture）などの「ネガティブエミッション技術」に読み換えることが可能であり、当該技術の導入時にCO2削減量の実態をモニタリングするために有望な手段です。
なお、この技術の詳細は、2024年1月24日に「Atmospheric Chemistry and Physics」誌に掲載されました。
CO2などの温室効果ガスの排出を正味でゼロとするカーボンニュートラルへの貢献を目指して、産総研では、ゼロエミッション国際共同研究センターを中心に、CO2削減技術の社会実装に向けた研究開発を推進しています。カーボンニュートラルの実現には、化石燃料消費量の削減の取り組みに加えて、大気中や排ガスからCO2を除去するネガティブエミッション技術の導入が不可欠と言われています。そのCO2削減効果の検証には、CO2の排出・吸収の最終的な結果を反映する大気中の濃度観測が、客観的なモニタリングツールの一つとして期待されます。しかしながら、大規模なネガティブエミッション技術の導入例は世界でも極めて限られているため、大気観測によるモニタリングが有効に機能するかどうかを十分に実証することはできていませんでした。
産総研ではこれまで、東京都内での大気中のCO2濃度とO2濃度の高精度観測から、CO2排出を燃料種別に評価する手法を開発し、緊急事態宣言発令に伴う東京住宅街でのCO2排出量の変化の評価などに応用してきました（2020年5月15日 産総研プレス発表、2021年7月30日 産総研プレス発表）。今回、気象庁大気環境観測所において、全球規模のCO2循環解析のために長期間継続しているCO2濃度とO2濃度の観測結果に時折見られる短周期の変動に着目し、局所大気輸送モデルを組み合わせた解析を行うことで、同観測所から6 km離れた岩手県大船渡市の太平洋セメント大船渡工場からのセメント生産由来CO2排出を評価しました。得られた結果から、本手法のネガティブエミッション技術評価への応用可能性を検討しました。
なお、本研究開発は、環境省 地球環境保全等試験研究費（経済産業省実施課題）、JSPS科研費22H03739、JP22H05006、JP19H01975による支援を受けています。
図1 太平洋セメント大船渡工場と、大船渡市三陸町綾里の気象庁大気環境観測所の位置関係。
標高445 mの綾里峠を間に挟み、約6 kmの距離を隔てています。
※原論文の図を引用・改変したものを使用しています。ライセンス：CC BY 4.0
産総研と気象研究所は、O2濃度とCO2濃度の連続観測装置を、岩手県大船渡市三陸町綾里の気象庁大気環境観測所に導入し、2017年から観測を継続しています。図2左に、2017年8月から2018年11月までの観測結果を示します。O2は、化石燃料燃焼でCO2が排出される際に消費され、陸上生物活動におけるCO2の吸収・放出に伴って放出・吸収されます。そのため観測されたO2濃度とCO2濃度には、明瞭な逆位相の変動が見られます。図２右には、観測値から1週間平均値を差し引いて得られた、数日以内の周期の変動におけるO2濃度とCO2濃度の関係を示しました。この図から、O2濃度/CO2濃度の傾きが、化石燃料燃焼や陸上生物活動で予想される傾きよりも小さくなる変動が、頻繁に観測されていることが分かります。このことは、大船渡工場でのセメント生産により、O2の減少を伴わずに排出されたCO2が、観測所まで大気輸送されたと考えると説明できます。すなわち、図２右に示した、セメントを示す赤色の矢印と、化石燃料燃焼と陸上生物活動を示す黒と緑の矢印の合成により、O2濃度/CO2濃度の傾きの小さい変動が生じていると考えられます。また、このような変動が観測される際には、気象庁により観測された一酸化炭素（CO）濃度も高い値を示しています。このことは、セメント生産のために必要となる熱や電力の供給に、CO排出を伴う化石燃料の燃焼が工場で行われていることを示唆しています。
図2 （左）三陸町綾里の気象庁大気環境観測所で観測された大気中O2濃度、CO2濃度、およびCO濃度の変動。O2濃度は観測期間の最初の値からの偏差として示します。（右）左図の観測値から1週間平均値を差し引いて得られたO2濃度とCO2濃度の関係。図中の矢印は、セメント生産（赤）、陸上生物活動（緑）、化石燃料燃焼（黒）およびDACなどのネガティブエミッション技術によるCO2吸収（橙）で生じるO2濃度とCO2濃度の関係を示します。
※原論文の図を引用・改変したものを使用しています。ライセンス：CC BY 4.0
そこで、化石燃料燃焼と陸上生物活動のO2/CO2交換比を用いて、O2濃度とCO2濃度の観測値を組み合わせることにより、それらの影響をほぼ除去し、セメント生産由来のCO2濃度変動を抽出しました。抽出した値が、工場のセメント生産統計に基づくCO2排出と整合するかどうかを検証するため、産総研が開発した局所大気輸送モデルを使用しました。このモデルでは、大気中でのCO2濃度の分布とその時間変動の数値シミュレーションが可能です。そこで、セメント生産統計に基づくCO2排出量をモデルに入力し、気象庁観測所におけるCO2濃度の時間変動を計算して、上記のO2・CO2濃度観測値を用いた抽出結果と比較しました。
図3左に、気象庁観測所で観測されたCO2濃度と、それに対するセメント生産由来CO2の寄与を示します。後者は、上述した観測からの抽出、および大気輸送モデルによるシミュレーションで得られた結果です。この図では、セメント生産由来CO2の寄与が、観測とモデルの間でオーダーとして整合的ですが、公開されているセメント生産統計が年平均値であり、かつ、モデルの空間解像度に限界があるため、両者の個々の変動は必ずしも一致しません。そのため、セメント生産由来CO2の寄与について、観測、モデルとも、より長期の平均値を用いた比較を行いました。
長期間のモデルシミュレーションを行い、観測からの抽出結果と比較した結果を図3右に示します。この図から、観測による抽出結果は、長期平均で見ると、モデルシミュレーション結果により誤差の範囲で説明できることが分かります。このことは、セメント生産のように、O2が反応に関与せずにCO2が排出される過程では、事業者による排出量の報告値の妥当性を、大気観測と輸送モデルを組み合わせた長期モニタリングによって客観的に検証し得ることを示しています。
本手法は、DACや排煙からのCO2除去などのネガティブエミッション技術のCO2削減効果のモニタリングにも有効と考えられます。なぜなら、図2右に示した、ネガティブエミッション技術を示すオレンジ色の矢印では、セメント生産とは反応の方向が逆ですが、セメント生産と同様に、O2が反応に関与しないCO2の反応（吸収）が生じるからです。また、大船渡工場のセメント生産統計に基づくCO2排出量は年間約100万トンですが、国内では今後、年間100万トン以上の規模のCCS（Carbon dioxide Capture and Storage；CO2回収・貯留）事業が複数計画されています（経済産業省ウェブサイト：https://www.meti.go.jp/press/2023/06/20230613003/20230613003.html）。そのため、このような規模のネガティブエミッション技術が実装された際には、CO2削減の客観的証拠として本手法による評価結果を使用できると考えます。
図3 （左）気象庁大気環境観測所で観測された大気中CO2濃度（灰、期間最小値からの偏差）の例。大気中CO2濃度に対するセメント生産の寄与について、O2濃度を組み合わせた手法で抽出した結果（黒）と、大船渡工場のセメント生産統計を入力した局所輸送モデルシミュレーションから評価した結果（赤）を示します。（右）同観測所で観測された大気中CO2濃度に対するセメント生産の平均的な寄与。モデル計算を行った7ヶ月間の平均値であり、月ごとの値の違いを誤差として示しています。
※原論文の図を引用・改変したものを使用しています。ライセンス：CC BY 4.0
国内外に大気観測拠点は数多く存在しますので、そこで活用できる評価手法の開発を行ったことにより、ネガティブエミッション技術の評価が様々な場所で行える可能性があります。課題としては、観測に基づくセメント生産由来のCO2濃度変動の抽出方法の精緻化と、局所輸送モデルの解像度の向上が必要になります。観測に基づく抽出法は、O2濃度が大気と海洋の間のO2交換の影響を強く受けるため、海洋性の空気塊の影響が強い夏季に誤差が大きくなります。この影響を最小化する解析法の検討を進めるとともに、より空間解像度の高い輸送モデルを使用して正確な地形情報の設定を可能にすることで、観測とモデルの整合性を高めて評価の正確性を向上することが可能になります。
掲載誌：Atmospheric Chemistry and Physics
論文タイトル：Measurement report: Method for evaluating CO2 emissions from a cement plant using atmospheric δ(O2/N2) and CO2 measurements and its implication for future detection of CO2 capture signals
著者： Ishidoya, S., Tsuboi, K., Kondo, H., Ishijima, K., Aoki, N., Matsueda, H., and Saito, K.
DOI：doi.org/10.5194/acp-24-1059-2024