国立研究開発法人 産業技術総合研究所【理事長 中鉢 良治】（以下「産総研」という）磁性粉末冶金研究センター【研究センター長 尾崎 公洋】岡田 周祐 主任研究員、高木 健太 研究チーム長らはＴＤＫ株式会社【代表取締役社長 石黒 成直】と共同で、重希土類元素を使わないで、室温での保磁力が30 kOeを超えるサマリウム-鉄-窒素（Sm2Fe17N3）系磁石粉末を作製できる技術を開発した。
Sm2Fe17N3磁石はポスト・ネオジム-鉄-ホウ素（Nd-Fe-B）磁石として期待されている。今回、還元拡散法に特化した回転式熱処理技術を開発して、Sm2Fe17N3磁石粉末の保磁力を向上させた。さらに、これまでに開発した粒径微細化技術を適用して、室温で約32 kOe、自動車駆動用モーター用途の目安となる200 ºCでは約11 kOeという、重希土類フリーの希土類-鉄系磁石ではこれまでにない高い保磁力を実現した。Sm2Fe17N3磁石は耐熱性に優れているため、今後、ハイブリッド自動車用駆動モーターなどの高温環境下ではNd-Fe-B磁石を超える磁石の実現が期待される。
なお、この成果は2019年10月22日～24日に名古屋大学東山キャンパス（名古屋市）で開催される粉体粉末冶金協会講演大会にて、発表される。
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| 今回開発したプロセスと従来のプロセスで合成したSm2Fe17N3微粉末の粒子径と室温保磁力の関係（左）、開発した磁石粉末の外観写真（右） |
エアコンや冷蔵庫、ハイブリッド自動車などに使われる高効率モーターの多くには、永久磁石を用いたIPMモーターが用いられている。特に、自動車の燃費向上のため電動化が見込まれていることから、自動車駆動用モーターの高性能化が重要となっている。
自動車駆動用モーターにはモーター内部の温度が200 ºC程度まで上昇するため、高い残留磁化とともに高い耐熱性が求められる。現在、自動車用IPMモーターにはNd-Fe-B磁石が用いられているが、Nd-Fe-B磁石はこのような高温では保磁力が激減してしまうので、ジスプロシウム（Dy）やテルビウム（Tb）といった重希土類元素を添加して保磁力を向上させ、保磁力の温度劣化を抑制することで耐熱性を確保している。しかし、これらの重希土類元素は地殻埋蔵量が少ないうえ、産出地域も限られており、価格や供給が不安定である。そのため、これらの重希土類元素を使わない耐熱性高性能磁石が求められている。
産総研では、すでに性能の上限に近づきつつあるNd-Fe-B系磁石に代わるSm-Fe-N系磁石の技術開発に取り組んできた。特に、Sm-Fe-N系磁石の一種であるSm2Fe17N3磁石はNd-Fe-B磁石と同等の飽和磁化をもちつつ、Nd-Fe-B磁石よりも150 ºC以上高いキュリー点（476 ºC）、3倍以上の高い異方性磁界（260 kOe）をもつことから高耐熱磁石としてのポテンシャルは高い。しかし、異方性磁界が高いものの、実際に発現できている保磁力は異方性磁界の10 ％以下である19 kOe程度で、200 ℃程度で使用するには、もっと高い保磁力が必要であった。異方性磁界が77 kOeのNd-Fe-B磁石でも20 kOe以上の保磁力が発現できることから、Sm2Fe17N3磁石でも、もっと高い保磁力が発現できると考えられる。保磁力は粒径が微細になるほどに向上するので、産総研では還元拡散法の低温化による粒径の微細化により、これまでにないサブマイクロメートルサイズのSm2Fe17N3磁石粉末を作製し、最大で約25 kOeの保磁力を発現させることに成功していた。
今回、Sm2Fe17N3磁石粉末の保磁力向上のため、還元拡散反応系の均一性向上に取り組んだ。従来の還元拡散法では、図(a)に示すように、Sm2Fe17N3微粒子の他に粗大な凝集粒子が多数形成していた。この凝集粒子は主にSmを多く含んだSm-Fe合金相（Smリッチ相）で、一般的に磁気特性が低い。そのため、この凝集粒子の形成がSm2Fe17N3磁石の保磁力を制限していると考えた。従来の還元拡散法ではSmとFeをマイクロメートルオーダーまで均一に反応させることは困難であり、この不均一性がSmリッチ相の液相を生み出し、結果として架橋効果による凝集粒子を形成したと考えられる。そこで、凝集粒子の形成を防ぐため、還元拡散反応を均一化することとした。
還元拡散反応を均一化する最良の手法は、粉末を撹拌しながら反応熱処理することであるが、還元拡散反応では非常に活性なSm-Fe液相やカルシウム（Ca）融体、Ca蒸気などが生じる。従って、多相系の撹拌と気密空間での熱処理を同時に行う必要がある。そこで今回、これらを同時に行えるよう、還元拡散反応に特化した回転式熱処理技術を開発した。この技術によりSm2Fe17N3磁石粉末を合成した結果、図(b)に示すように粗大な凝集粒子の形成をほぼ回避できた。さらSmリッチ相の液相を介する粒子の成長が抑えられ、より微細なSm2Fe17N3磁石粉末が得られるようになった。
今回開発した技術や、従来のプロセスで作製した Sm2Fe17N3磁石粉末について、還元拡散温度などの合成条件を変えて異なる粒径の磁石粉末を合成し、その磁気特性を評価、比較した。概要の図に示すように従来の微細化技術による保磁力向上効果（図中破線）以上に高い保磁力をSm2Fe17N3粉末に付与できることが分かった（図中実線）。また、室温保磁力が約32kOeの磁石粉末を加熱して保磁力を測定したところ、200℃での保磁力は約11kOeであり、自動車駆動用モーターとして使用できるだけの保磁力を保持していることが分かった。
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| 図 (a) 従来法によるSm2Fe17N3磁石粉末と、(b) 今回開発した回転式熱処理技術で作製したSm2Fe17N3磁石粉末の電界放出型走査電子顕微鏡像 |
今回作製した30kOe以上の保磁力を示す磁石粉末は、粒子同士が部分的に強く結合している粒子もあることから、磁場中で配向成形処理した粒子の配向性が低く、配向成形体の磁化容易軸方向の残留質量磁化は85～100 emu/gであり、Sm2Fe17N3の飽和質量磁化約160 emu/gに対し60％程度である。今後、粒子の分散性を向上させて残留磁化を改善する。また、現状の自動車駆動モーター用磁石は焼結磁石とする必要があるため、今回開発した磁石粉末の焼結技術の開発を行う。