独立行政法人 産業技術総合研究所【理事長 野間口 有】（以下「産総研」という）ナノシステム研究部門【研究部門長 山口 智彦】グリーンテクノロジー研究グループ 川本 徹 研究グループ長、伯田 幸也 主任研究員、田中 寿 主任研究員、小川 浩 主任研究員、南 公隆 産総研特別研究員、北島 明子 産総研特別研究員らは、東電環境エンジニアリング株式会社【代表取締役社長 楢崎 ゆう】（以下「東電環境」という）と共同で、植物系放射性セシウム汚染物を焼却し、生じた焼却灰を除染した後、抽出された放射性セシウムをプルシアンブルー（以下PBと略記）ナノ粒子吸着材で回収する技術を開発し、東電環境が実施主体となりその実証試験プラントを福島県双葉郡川内村に設置した。
今回、開発した技術の実証とプラントの運転条件最適化を目的として、実証試験を開始する。この試験では、数トンの植物系放射性セシウム汚染物を試験的に焼却し、汚染物の1000分の1の量のPBナノ粒子吸着材で放射性セシウムを回収することを目指す。これによって、今後設置される除染廃棄物用の中間貯蔵施設における必要容積の低減が期待される。また、汚染物焼却時の燃焼熱を利用してバイオマス発電を進める場合の基盤技術となることも期待される。
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| 実証試験プラントの一部である放射性セシウム除染回収装置 |
2011年3月11日の東日本大震災に伴う東京電力福島第一原子力発電所の放射性物質漏えい事故以来、福島県を中心とした除染の推進が国家的課題として進められている。しかし、除染により生じた放射性物質を含んだ廃棄物を貯蔵・保管する施設については、現時点ではその設置場所の決定には至っておらず、貯蔵や保管に十分な規模の施設を確保できるかどうか不透明な状況にある。そのため、除染により生じる廃棄物を減容する技術の確立が喫緊の課題となっている。
減容すべき廃棄物の一つに植物系放射性セシウム汚染物がある。住宅などの周辺を除染した際に生じる草や木の葉などに加え、農林業で生じる樹皮、堆肥なども放射性セシウムで汚染されているものもあるが、最終処分を含めた解決には至っていない。また、環境省が設置した環境回復検討会では、森林除染についても、必要な調査研究を推進し検討を進めることとする、という議論がなされている。
植物系放射性セシウム汚染廃棄物を焼却した場合、放射性セシウムを高濃度に含む灰が排出されるため、その管理方法が課題となる。特に、焼却炉に残る主灰より、ろ過集じん装置のバグフィルターで捕捉される飛灰は、特に放射性セシウム濃度が高く、加えて、水との接触により放射性セシウムが溶出することが知られており、処理・管理方法の確立が課題となっている。
産総研は、東京電力福島第一原子力発電所放射性物質漏えい事故以降、精力的に除染技術の開発に取り組んできた。特に、高効率・高選択性を示すセシウム吸着材として、PBナノ粒子の開発を進めてきた。PBナノ粒子は、セシウムと似た性質のナトリウムやカリウムのイオンが高濃度に存在する水からでも、セシウムイオンを選択的に高効率で吸着することができる。これまでに、焼却灰から放射性セシウムを水に抽出した後に、その抽出水にPBナノ粒子を添加して放射性セシウムを回収し、放射性セシウム汚染物を減容させる方法を提案した(2012年2月8日 産総研プレス発表）。また、添加したPBナノ粒子を凝集沈殿法により固液分離する方法については、平成23年度除染技術実証事業において、郡山チップ工業株式会社などと協力し、プロセス条件、実施コストなどを精査した。
一方、東電環境と産総研は、植物系放射性セシウム汚染物の焼却について、郡山チップ工業株式会社主導の下、平成23年度除染技術実証試験事業において林業で排出される放射性セシウムに汚染された樹皮を焼却した場合にも、バグフィルターの設置によって、排気ガス中には放射性セシウムが検出されないこと、焼却飛灰の放射性セシウム濃度が焼却前の汚染樹皮の50倍程度となることを明らかにした。
今回は、これらの検討結果を基に、焼却、灰の除染（放射性セシウムの回収）までを一貫して実施することを目的として、実証試験プラントの設計・開発を行った。この実証プラントを用いた実証試験では、植物系放射性セシウム汚染物を試験的に焼却し、エネルギーとして利用する際の課題をより精密に抽出することも目指している。
今回開発した実証試験プラントは燃焼・熱回収装置と、放射性セシウム除染回収装置からなる。このプラントで行う放射性セシウム汚染物の除染減容工程のフローを図1に示す。燃焼・熱回収装置では、植物系放射性セシウム汚染物を燃焼し、灰化により減容するとともに、熱交換器を用いて温水を生成する。この装置を利用する実験の目的は、焼却材の種類や、焼却温度、添加物の有無による灰の性状への影響評価である。具体的には灰の放射性セシウムの濃度と水への溶出性を分析し、その理由を明らかにしていく。また、熱交換器をもつ焼却炉から生じる焼却灰の放射性セシウムに関する性状の確認も目的の一つである。
熱交換器のない焼却炉では、燃焼後の焼却炉内に残る主灰に比べ、ろ過集じん装置のバグフィルターで捕捉される飛灰の方が放射性セシウム濃度が高く、水へのセシウム溶出量も多いことが分かっている。これは、加熱後に放射性セシウムが冷却される温度経過の結果、水に溶ける塩の形でバグフィルターに補足されるためと考えられる。熱交換器がある場合は、温度分布が熱交換器のない燃焼炉とは異なるため、その影響を検証する。
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図1 開発した実証試験プラントの工程図
燃焼・熱回収装置により植物系放射性セシウム汚染物を焼却、減容するとともに、温水を作る。生じた灰は放射性セシウム除染回収装置にてセシウム（Cs）抽出処理を行い、除染または不溶出化される。抽出された放射性セシウムはPBナノ粒子吸着材により回収される。 |
放射性セシウム除染回収装置では、焼却灰を水や酸などの抽出原液と混合し、かき混ぜた後に固液分離して、灰に含まれる放射性セシウムを抽出原液に溶かしだす。抽出できる放射性セシウムの量は灰の性状と、抽出原液の種類に依存する。例えば、焼却飛灰と水の場合には、90 % 程度の放射性セシウムが抽出できると考えられる。また、この工程のもう一つの大きな目的は、焼却灰からの放射性セシウムの溶出性を大幅に低減することにある。一般的に焼却灰は最終処分場などに埋め立てられるが、処分場の浸出水から放射性セシウムが検出される事例も報告されている。これは、焼却灰が水と接触した際に、放射性セシウムが溶出するために起こる。事前に放射性セシウムを抽出することで、処分後の放射性セシウムの溶出を大きく低減できる。
抽出液からの放射性セシウム回収には、PBナノ粒子を利用する。抽出液は特にカリウムイオンを大量に含んでいるため、吸着剤としてゼオライトなどを利用した場合にはセシウムの回収率が落ちるが、PBナノ粒子を用いると、このような場合でも、放射性セシウムを選択的かつ高効率に吸着できる。
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| 図2 燃焼・熱回収装置 |
以下に燃焼・熱回収装置と、放射性セシウム除染回収装置の仕様を示す。
【燃焼・熱回収装置】（図2）
(1)(2) 燃焼部及び熱交換部：燃焼部は二段からなり、一次燃焼炉は600～800 ℃、二次燃焼炉は1000～1200 ℃で汚染物を高温燃焼する。燃焼炉周りと、燃焼炉後部にある熱交換器に水を循環させ、加熱することで温水を生成する。1時間当たり20 kgの汚染物を焼却し、80 ℃の熱水を約1 トン生成することができる。また、効率的な熱利用により、排気ガス温度を約200 ℃まで低下させ、後段のフィルター部通過に適切な温度とする。
(3)フィルター部：円筒状のろ布からなるバグフィルターと、さらに孔径が小さいヘパフィルターからなる。放射性セシウムは炉内で一旦気化した後、温度低下の過程で析出、微粒子化され、99.9 %はバグフィルターで捕捉される。これまでの検討でも、バグフィルター通過後の排気ガス中には放射性セシウムは検出されなかったが、万全を期すために、ヘパフィルターも設け二段階としている。
なお、生じる灰の量は燃焼物に依存するが、おおむね木部で燃焼前重量の1 %未満、樹皮や枝葉で2～8 %程度と考えられている。仮に灰分2 %とすると、1時間当たり0.4 kgの灰が生じる計算となる。
【放射性セシウム除染回収装置】（図3）
この装置は、1時間あたり20 kgの灰の除染処理を想定して開発した。すなわち、1時間に1トンの植物体を焼却する焼却炉から生じる灰を処理できる（灰分2 %と仮定）。今回、この装置を用いて特に灰や抽出原液の種類を変えた際の抽出特性の違い、最適な放射性セシウム回収吸着材とその使用法、最適な放射線遮へい法などに関する知見を得ることを目的として実証試験を行う。なお、今回の実証試験の効果を確かめるため、実証プラントに関わる試料の一部については、産総研つくばセンターに持ち込み、適切な安全管理体制の下で精密な分析を行う。
(4) 放射性セシウム抽出部：灰と抽出原液を混合し、放射性セシウムを溶出させたのち、再度灰と抽出液を分離する。混合槽は、200 Lの容積をもち、固液比1:10で混合させた場合、一度に20 kgの灰を処理できる。抽出原液は主として水を使用するが、温水、酸などの抽出原液も使用できる。固液分離には、セラミック膜とフィルタープレスを使用する。
(5) 放射性セシウム吸着部：抽出液から放射性セシウムをPBナノ粒子吸着材で回収する。固形に加工した吸着材を充填したカラムでろ過する方法と、粉状や液状の吸着材を抽出液に添加後に固液分離する方法が使用できる。
ろ過の際の吸着材として使用するものには、粒状体、不織布などがあり（図4）、産総研とさまざまな企業との連携により開発を進めたものを使用する。粒状体は関東化学株式会社との共同開発品であり、粒径は約1 mmで通常のろ過に使用される大きさのため、使用が容易である。また、PBナノ粒子の含有率が80 %と高く、高い吸着容量を示す。吸着材を担持させた不織布は、日本バイリーン株式会社との共同開発品である。最大の利点は吸着速度であり、抽出液との接触時間が10秒間であっても100分の1以下にセシウム濃度を低減することができる。丸三産業株式会社と共同開発した着色綿布吸着材、フタムラ化学株式会社との共同開発品であるPBナノ粒子担持活性炭も検討する予定である。一方、関東化学株式会社との共同開発品であるPBナノ粒子の粉末体(2012年2月8日 産総研プレス発表)は、添加後、固液分離することによって放射性セシウムを回収ができる。
(6) 水浄化部：放射性セシウムを回収した後の抽出液から、残っている重金属などを除去し、排水可能な状態とする。
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図3 放射性セシウム除染回収装置
焼却灰から放射性セシウムを除染し、抽出したセシウムをPBナノ粒子吸着材で回収する。 |
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| 図4 PBナノ粒子吸着材の例 |
この実証試験プラントで得られる検証結果は、今後、除染作業の加速と、福島県における農林業の支援に貢献することが期待される。この技術を確立することにより、灰の除染及び廃棄物からの放射性セシウム溶出の大幅な低減ができ、最終処分法が大きく簡便化される。放射性物質は吸着材に高濃度に濃縮されるため、それらの使用済み吸着材のみを厳重に保管することで、放射性物質の再放出などの懸念が払しょくできると期待される。さらに、この実証試験により、放射性物質汚染物の焼却の知見を蓄積していく。環境省環境回復検討会がとりまとめた「今後の森林除染の在り方に関する当面の整理について」では、森林除染に伴う廃棄物等を利用したバイオマス発電の検討を期待している。本研究は、このようなバイオマス発電実現への貢献も期待できる。
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| 図5 今回の実証試験プラントの位置づけと熱利用 |
東電環境が実施主体となり、福島県双葉郡川内村の実証試験プラントで試験を進め、評価を行った上で適宜結果を報告する。また、装置の改良なども含めてさらに効率的な除染方法を検討、提案していく。結果を基に、関連機関の協力の下、さまざまな企業と連携し実用プラントの開発を行い、植物系放射性セシウム廃棄物の減容などを実現するとともに、都市ごみなど他の可燃物の焼却灰に関する除染の推進に貢献することを目指す。